自余國(guó)琮先生初次提出，“計(jì)算傳質(zhì)學(xué)”經(jīng)過(guò)20年的發(fā)展，至今已經(jīng)形成了較為完整的理論框架，獲得了初步應(yīng)用，出版了有關(guān)專(zhuān)著，發(fā)表了諸多論文，受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注，是化工傳質(zhì)研究乃至化學(xué)工程方法的重要成果和進(jìn)展。自上世紀(jì)90年代后期本人開(kāi)始協(xié)助余國(guó)琮先生從事科研工作，有幸親歷了余先生領(lǐng)導(dǎo)的關(guān)于計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的部分研究?；仡櫠嗄暄芯繗v程，一些經(jīng)歷值得思考。本文對(duì)余先生提出并領(lǐng)導(dǎo)的計(jì)算傳質(zhì)學(xué)研究與發(fā)展進(jìn)行簡(jiǎn)要回顧，以期對(duì)今后的科研有所啟發(fā)。

1.概述

計(jì)算傳質(zhì)學(xué)由余國(guó)琮先生于上世紀(jì)八十年代開(kāi)始醞釀并提出，遂開(kāi)展深入研究，其目的是建立精餾塔復(fù)雜傳質(zhì)過(guò)程的嚴(yán)格模擬方法，實(shí)現(xiàn)精餾塔的科學(xué)的理性的設(shè)計(jì)與放大。然目前該方法不僅用于精餾和吸收過(guò)程的嚴(yán)格模擬，還有效地應(yīng)用于吸附、固定床反應(yīng)、鼓泡塔生物反應(yīng)以及流化床反應(yīng)等多種分離和反應(yīng)過(guò)程。這是因?yàn)橛?jì)算傳質(zhì)學(xué)為化工過(guò)程中普遍存在的湍流條件下質(zhì)量傳遞嚴(yán)格預(yù)測(cè)提供了一種有效方法。同時(shí)，計(jì)算傳質(zhì)學(xué)方法是基于最基礎(chǔ)的守恒、熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)關(guān)系，從基本的物性、操作和設(shè)備結(jié)構(gòu)參數(shù)出發(fā)，建立較嚴(yán)格的數(shù)理方程并采用數(shù)值計(jì)算技術(shù)加以求解，用科學(xué)計(jì)算取代傳統(tǒng)傳質(zhì)計(jì)算中的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)，使得化工過(guò)程裝置的設(shè)計(jì)有可能擺脫對(duì)經(jīng)驗(yàn)的依賴(lài)，因此對(duì)化學(xué)工程學(xué)科的發(fā)展起到了積極的促進(jìn)作用。

計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的提出具有明確的應(yīng)用背景和意義。精餾是復(fù)雜的物理過(guò)程，其工業(yè)設(shè)計(jì)一直被經(jīng)驗(yàn)所主導(dǎo)。平衡級(jí)假設(shè)是在精餾設(shè)計(jì)實(shí)踐中最普遍采用的一種模型。這一模型將復(fù)雜的精餾過(guò)程簡(jiǎn)化為相互級(jí)聯(lián)的若干熱力學(xué)平衡的理論級(jí)，因?yàn)槠胶饧?jí)假設(shè)遠(yuǎn)離實(shí)際，其計(jì)算結(jié)果與實(shí)際過(guò)程之間存在顯著誤差。為此平衡級(jí)模型需要通過(guò)引入效率（塔板效率或全塔效率）參數(shù)加以矯正才能用于工業(yè)精餾塔設(shè)計(jì)。但效率參數(shù)必須通過(guò)實(shí)驗(yàn)或借鑒已有的分離任務(wù)相同的精餾塔操作數(shù)據(jù)才能獲得。因此，平衡級(jí)模型簡(jiǎn)單，但獲得模型參數(shù)難。除此之外，精餾塔的其他基于傳質(zhì)單元等概念的傳統(tǒng)模型情況相同，所需要的傳質(zhì)系數(shù)等經(jīng)驗(yàn)常數(shù)或準(zhǔn)數(shù)也需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)加以關(guān)聯(lián)。廣義地，采用簡(jiǎn)單模型再通過(guò)實(shí)驗(yàn)或經(jīng)驗(yàn)獲得效率、速率常數(shù)等模型參數(shù)已成為化工設(shè)計(jì)乃至化學(xué)工程傳統(tǒng)方法的基本方式。然而，由于這種實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)適用范圍所限，針對(duì)不同工況需要專(zhuān)門(mén)進(jìn)行關(guān)聯(lián)，因而迄今已經(jīng)積累了大量關(guān)聯(lián)式[1,2]，選擇合適的關(guān)聯(lián)式則成為一門(mén)高度依賴(lài)于經(jīng)驗(yàn)的“藝術(shù)”，這給化工設(shè)計(jì)帶來(lái)極大不便，因設(shè)計(jì)不準(zhǔn)確導(dǎo)致浪費(fèi)甚至失敗成為普遍問(wèn)題，也使得新化工過(guò)程的開(kāi)發(fā)緩慢、昂貴。發(fā)展計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的目的就是從化工過(guò)程基本現(xiàn)象出發(fā)，應(yīng)用基本的守恒、動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)原理，基于體系的物性、設(shè)備結(jié)構(gòu)等基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，針對(duì)化工過(guò)程流體中的濃度場(chǎng)、流速場(chǎng)以及溫度場(chǎng)的嚴(yán)格預(yù)測(cè)，建立嚴(yán)格的不依賴(lài)于經(jīng)驗(yàn)的模型及其求解方法，據(jù)此對(duì)化工過(guò)程的設(shè)備和操作參數(shù)實(shí)現(xiàn)理性的決策，讓化工設(shè)計(jì)逐步從經(jīng)驗(yàn)走向科學(xué)。

2.前傳

余國(guó)琮先生計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的提出是基于他長(zhǎng)期的研究、觀(guān)察與深入思考。傳統(tǒng)的精餾模型及其研究普遍忽略塔板上流體流動(dòng)對(duì)傳質(zhì)的影響這一重要問(wèn)題，假設(shè)塔板流體處于理想混合，這使得精餾研究主要集中于化學(xué)工程師較為擅長(zhǎng)的熱力學(xué)模型研究。而在大型工業(yè)精餾塔中，流體流動(dòng)對(duì)傳質(zhì)影響顯著，是深入了解精餾塔傳質(zhì)行為、實(shí)現(xiàn)理性設(shè)計(jì)的關(guān)鍵。對(duì)此余國(guó)琮先生早有清醒認(rèn)識(shí)，上世紀(jì)80年代領(lǐng)導(dǎo)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展了大型塔板流體力學(xué)的實(shí)驗(yàn)和理論研究，建立了工業(yè)規(guī)模精餾塔流體力學(xué)實(shí)驗(yàn)裝置，對(duì)塔板上氣液兩相流體的流動(dòng)現(xiàn)象進(jìn)行了大量定性和定量的測(cè)量，了解了塔板流體流動(dòng)的基本模式和特性，最大的實(shí)驗(yàn)裝置直徑達(dá)到了2.4m，這在當(dāng)時(shí)（直到目前）是全世界高校中最大的精餾研究實(shí)驗(yàn)裝置之一，領(lǐng)大型精餾塔流體力學(xué)研究世界之風(fēng)騷。

當(dāng)時(shí)計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)（CFD）已經(jīng)在化學(xué)工程領(lǐng)域開(kāi)始廣泛應(yīng)用，余先生首先引進(jìn)了有物理學(xué)背景的尤學(xué)一博士從事博士后研究，建立了精餾塔板氣液兩相流CFD方法和計(jì)算機(jī)程序，指導(dǎo)黃潔老師以及博士生張敏卿（留校任教）、劉春江（留校任教）、王曉玲（現(xiàn)在天津大學(xué)環(huán)境學(xué)院任教）、朱學(xué)軍等多名研究生建立了精餾塔板和填料氣液兩相流動(dòng)模型和模擬方法，實(shí)現(xiàn)了對(duì)精餾塔流體的流動(dòng)的嚴(yán)格模擬。然而余先生并不滿(mǎn)足單純流體力學(xué)模擬，他針對(duì)流體對(duì)傳質(zhì)的影響問(wèn)題已經(jīng)有了更超前的想法，提出了精餾塔板混合池非平衡級(jí)模型，先后指導(dǎo)黃潔老師、博士生宋海華（留校任教）、曾愛(ài)武（留校任教）等研究生持續(xù)開(kāi)展研究。這一模型是將塔板（后推廣至填料床層）劃分為有限個(gè)區(qū)域，假設(shè)每個(gè)區(qū)域處于理想混合并以非平衡模型加以描述，稱(chēng)“混合池”，不同的混合池允許濃度不同，以此考慮塔板上濃度的不均勻分布。混合池模型是由各混合池之間的物料平衡、能量平衡以及混合池內(nèi)的近界面?zhèn)髻|(zhì)和界面相平衡方程組成。

但是這種混合池模型需要考慮以往傳統(tǒng)精餾模型不曾考慮的新的傳質(zhì)機(jī)制，即湍流擴(kuò)散。傳統(tǒng)精餾傳質(zhì)模型（譬如基于雙膜理論的非平衡級(jí)模型[3]）中的質(zhì)量傳遞只考慮了兩種物理機(jī)制，即組分的分子擴(kuò)散（分子的熱運(yùn)動(dòng)，指膜內(nèi)傳質(zhì)）以及對(duì)流擴(kuò)散（組分跟隨流體流動(dòng)的遷移，指塔板之間的物料流股）。然而精餾塔板上的流動(dòng)是連續(xù)的且處于湍流，如劃分成多個(gè)混合池，則需考慮混合池之間存在的第三種物理機(jī)制，即湍流擴(kuò)散（由湍流的渦導(dǎo)致的分散作用）。湍流擴(kuò)散是混合池模型所必須考慮的，也是余國(guó)琮先生在指導(dǎo)研究中重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)的，是與傳統(tǒng)的精餾模型的根本的區(qū)別。這使得混合成模型成為了完備的嚴(yán)格模型，這一模型是當(dāng)時(shí)國(guó)際上第一個(gè)考慮濃度不均勻分布的精餾塔模型。

然而混合池模型是一種離散模型，實(shí)際過(guò)程中無(wú)論濃度還是流速都是連續(xù)分布的，雖然理論上可采用更加細(xì)小的混合池的方式加以逼近，但會(huì)帶來(lái)數(shù)值計(jì)算難度。因而，余先生開(kāi)始考慮引入微分方程直接對(duì)連續(xù)分布的濃度、速度分布建立模型，包括復(fù)雜湍流條件下流體流動(dòng)、組分的擴(kuò)散、熱量專(zhuān)遞嚴(yán)格模型，實(shí)現(xiàn)對(duì)化工過(guò)程中的濃度場(chǎng)、流速場(chǎng)以及溫度場(chǎng)嚴(yán)格模擬。余先生認(rèn)為，這種嚴(yán)格數(shù)學(xué)方程的建立和求解完全不同于傳統(tǒng)的工程計(jì)算，而是將精餾過(guò)程模擬從工程計(jì)算水平提升到科學(xué)計(jì)算層次，不但涉及傳統(tǒng)的化學(xué)工程理論，同時(shí)需要考慮湍流條件下物質(zhì)擴(kuò)散以及相界面復(fù)雜的物理現(xiàn)象及其數(shù)理模型、微分方程的求解以及相關(guān)的數(shù)值計(jì)算問(wèn)題，研究范疇已跨越傳統(tǒng)化學(xué)工程理論邊界，必將形成化學(xué)工程新的學(xué)科分支。余國(guó)琮先生 命名其為“計(jì)算傳質(zhì)學(xué)”。

3.計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的提出

進(jìn)入二十一世紀(jì)，隨著計(jì)算化學(xué)、計(jì)算流體力學(xué)、計(jì)算傳熱學(xué)等新興學(xué)科分支的發(fā)展，特別是計(jì)算機(jī)與信息技術(shù)的高速發(fā)展，用大規(guī)模數(shù)值計(jì)算的方法解決復(fù)雜的工程問(wèn)題已呈一種趨勢(shì)。余國(guó)琮先生提出計(jì)算傳質(zhì)學(xué)研究，將化工傳質(zhì)這一復(fù)雜的工程問(wèn)題通過(guò)科學(xué)計(jì)算的方法加以解決的思想正是產(chǎn)生于這一背景。于此同時(shí)Fluent、CDStar等商用微分方程求解器的不斷完善給計(jì)算傳質(zhì)學(xué)研究提供了有利條件。

精餾等幾乎所有化工過(guò)程中的質(zhì)量傳遞都是在湍流條件下進(jìn)行的，對(duì)于湍流條件下的流體流動(dòng)和傳熱來(lái)說(shuō)已經(jīng)有了較為有效的方法，余國(guó)琮先生之前領(lǐng)導(dǎo)的精餾塔流體力學(xué)研究也為精餾塔復(fù)雜的兩相湍流模擬建立了有效的方法，因此計(jì)算傳質(zhì)學(xué)面對(duì)的核心問(wèn)題就是對(duì)湍流條件下的傳質(zhì)的模擬。計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的基礎(chǔ)是傳質(zhì)理論，因而必須首先解決湍流條件下傳質(zhì)理論模型問(wèn)題。余國(guó)琮先生指導(dǎo)的博士生劉伯譚結(jié)合湍流理論，類(lèi)比流體力學(xué)模型，首先建立了針對(duì)湍流傳質(zhì)的初步理論模型，即基于濃度脈動(dòng)及其耗散理論的“兩方程模型”，遂由博士生劉國(guó)標(biāo)、孫志民、陳江波、李文斌等研究生不斷完善，并分別成功應(yīng)用于精餾、化學(xué)吸收、固定床反應(yīng)、吸附等化工過(guò)程的嚴(yán)格模擬。余國(guó)琮先生指導(dǎo)的博士生李文斌（后繼續(xù)博士后研究并留校任教）針對(duì)CO2吸收過(guò)程建立了可考慮各向異性湍流擴(kuò)散的“雷諾質(zhì)流模型”，并將計(jì)算傳質(zhì)學(xué)方法應(yīng)用于流化床反應(yīng)器的嚴(yán)格模擬。博士生張超（現(xiàn)在中北大學(xué)任教）將將計(jì)算傳質(zhì)學(xué)應(yīng)用于鼓泡塔嚴(yán)格模擬，并應(yīng)用模擬結(jié)果實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)優(yōu)化。

袁希鋼

天津大學(xué)化學(xué)工程研究所

（原載于“天津大學(xué)化學(xué)工程研究所成立四十年文集”，稍有刪減。原稿中還有“計(jì)算傳質(zhì)學(xué)主要內(nèi)容”和“今后工作展望”兩個(gè)章節(jié)，此處省略）

附錄

余國(guó)琮先生關(guān)于計(jì)算傳質(zhì)學(xué)的主要論著

·專(zhuān)著·

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering (second edition)Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2017

余國(guó)琮，袁希鋼，化工計(jì)算傳質(zhì)學(xué)，化學(xué)工業(yè)出版社，北京2016

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering.Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2014

余國(guó)琮，袁希鋼，化工計(jì)算傳質(zhì)學(xué)導(dǎo)論，天津大學(xué)出版社，天津，2011

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在精餾過(guò)程模擬中的應(yīng)用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, An anisotropic turbulent mass transfer model for simulation of pilot-scale and industrial-scale packed columns for chemical absorption,International Journal of Heat and Mass Transfer, 88 (2015) 775–789

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: I. Modeling and validation,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015) 1085–1094

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: II. Application to adsorption on activated carbon in a packed column,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015), 1245-1255

SUN Zhimin, LIU Chunjiang, YU Guocong (K. T. YU) and YUAN Xigang, Prediction of Distillation Column Performance by Computational Mass Transfer Method,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp833-844 (2011)

LI Wenbin, LIU Botan, YU Guocong and YUAN Xigang, A New Model for the Simulation of Distillation Column,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp717-725 (2011)

Guo Biao Liu, K.T. Yu, X.G. Yuan*, C.J. Liu, A numerical method for predicting the performance of a randomly packed distillation column,Int J. Heat and Mass Transfer, 52, pp5330–5338, (2009)

Z.M. Sun, K.T. Yu, X.G. Yuan* and C.J. Liu, A modified model of computational mass transfer for distillation column,Chem. Eng. Sci.2007,62(7), 1839-1850

Sun, Z.M., B. T. Liu, X. G. Yuan, C. J. Liu, K. T. Yu, New turbulent model for computational mass transfer and its application to a commercial-scale distillation column,Ind. & Eng. Chem. Res., 2005, 44 (12): 4427-4434

X. L. Wang, C. J. Liu, X. G. Yuan, and K. T. Yu, Computational Fluid Dynamics Simulation of Three-Dimensional Liquid Flow and Mass Transfer on Distillation Column Trays,Ind. &Eng. Chem. Res.2004, 43, 2556-2567

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在化學(xué)吸收過(guò)程模擬中的應(yīng)用·

G. B.Liu, K. T. Yu,; X. G.Yuan*; C. J. Liu; Q. C. Guo, Simulations of chemical absorption in pilot-scale and industrial-scale packed columns by computational mass transfer.Chem. Eng. Sci.,2006,61, (19), 6511-6529.

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, New Model for Turbulent Mass Transfer and Its Application to the Simulations of a Pilot-Scale Randomly Packed Column for CO2-NaOH Chemical Absorption,Ind. & Eng. Chem. Res., 2006;45(9); 3220-3229

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在吸附過(guò)程模擬中的應(yīng)用·

W. B. Li, B. T. Liu, K. T. Yu, and X. G. Yuan, Rigorous Model for the Simulation of Gas Adsorption and Its Verification,Ind. Eng. Chem. Res, 50 (13), pp 8361–8370, 2011

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在催化反應(yīng)過(guò)程模擬中的應(yīng)用·

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, A Computational Transport Model for Wall-Cooled Catalytic Reactor, Ind. Eng. Chem. Res. 47, 2656-2665, 2008

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在鼓泡塔模擬中的應(yīng)用·

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu,Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part I: Application to chemisorption process ofCO2 into NaOH solution,,Chem. Eng. Sci., 184 (2018) 161–171

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu, Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part II: The analogy analysis between turbulent mass and momentum transfer in biodegradation process of toluene in emissions,Chem. Eng. Sci., 189 (2018) 360–368

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在流化床反應(yīng)過(guò)程模擬中的應(yīng)用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Jesse Zhu, Xigang Yuan, Yuanyuan Shao, Botan Liu, An Anisotropic Reynolds Mass Flux Model for the Simulation of Chemical Reaction in Gas-Particle CFB Risers,Chem. Eng. Sci., 135 (2015) 117–127

·計(jì)算傳質(zhì)學(xué)在介尺度優(yōu)化中的應(yīng)用·

Cao, X., Jia, S., Luo, Y., Yuan, X., Qi, Z., & Yu, K. T. (2019). Multi-objective optimization method for enhancing chemical reaction process.Chemical Engineering Science, 195, 494-506.

Cao, X., Jia, S., Avellaneda, J., Luo, Y., Yuan, X., Flamant, G., & Yu, K. T. (2019). An Optimization Method to Find the Thermodynamic Limit on Enhancement of the Solar Thermal Decomposition of Methane.International journal of hydrogen energy,44(31), 16164-16175.

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S K Jia, C. Zhang, X.G. Yuan, K. T. Yu, An optimization approach to find the thermodynamic limit on convective mass transfer enhancement for a given viscous dissipation,Chemical Engineering Science, 146(2) (2016), 26-34